長期以來，尋找具有強非線性光學(xué)響應(yīng)的材料一直是科學(xué)研究的核心主題。這些非線性描述了材料的光學(xué)性質(zhì)在強光照射下的變化，對于各種應(yīng)用至關(guān)重要，包括光開關(guān)、頻率轉(zhuǎn)換和量子信息處理。

原子級薄半導(dǎo)體，特別是過渡金屬二硫化物，已成為實現(xiàn)光學(xué)非線性的有希望的候選材料。最近的一篇論文《原子薄半導(dǎo)體中費米極化子的巨大光學(xué)非線性》，是這一領(lǐng)域中的一項開創(chuàng)性工作。

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原子級薄半導(dǎo)體和激子

原子級薄半導(dǎo)體，例如 MoS2、MoSe2、WS2 和 WSe2，它們降低的維度導(dǎo)致了獨特的電子和光學(xué)特性。與塊狀材料不同，這些材料表現(xiàn)出強大的量子限制效應(yīng)，導(dǎo)致電子和空穴之間庫侖相互作用顯著增強。這種強庫侖相互作用導(dǎo)致形成緊密結(jié)合的電子-空穴對，稱為激子，它主導(dǎo)了這些材料在可見光和近紅外光譜范圍內(nèi)的光學(xué)響應(yīng)。

原子級薄半導(dǎo)體中的激子具有幾個顯著特性。它們具有很大的結(jié)合能，約為數(shù)百毫電子伏特，即使在室溫下也能保持穩(wěn)定。由于它們較大的振蕩器強度，它們還表現(xiàn)出很強的光-物質(zhì)相互作用。此外，原子級薄半導(dǎo)體 獨特的谷電子學(xué)特性，其中電子可以占據(jù)動量空間中不同的谷，為操縱其光學(xué)性質(zhì)提供了額外的自由度。

費米極化子：由激子-載流子相互作用形成的準(zhǔn)粒子

當(dāng)原子級薄半導(dǎo)體摻雜自由載流子時，激子與這些載流子相互作用，導(dǎo)致形成稱為費米極化子的準(zhǔn)粒子。費米極化子本質(zhì)上是被周圍費米海粒子云包裹的激子。這種相互作用顯著地改變了激子和載流子的性質(zhì)。

費米極化子的形成可以通過多體相互作用的概念來理解。自由載流子的存在創(chuàng)造了費米海，即填充到費米能級的電子狀態(tài)。當(dāng)將激子引入到該費米海中時，它通過庫侖相互作用與周圍的載流子相互作用。這些相互作用導(dǎo)致激子被包裹，它被從費米海激發(fā)出的電子-空穴對云包圍。這種被包裹的激子，即費米極化子，與裸激子相比具有不同的能量和有效質(zhì)量。

實驗方法和技術(shù)

論文采用先進(jìn)的實驗技術(shù)，研究了三層二硒化鎢（WSe2）中費米極子的光學(xué)非線性。選擇WSe2作為實驗材料具有重要意義，因為它具有強大的激子性質(zhì)和強自旋軌道耦合，是研究極子效應(yīng)的理想平臺。

研究人員利用控制電場和注入電荷的方法，調(diào)節(jié)材料中激子和極子的形成條件。通過精確調(diào)節(jié)這些條件，他們能夠在連續(xù)波激光和脈沖激光激發(fā)下觀察并表征材料的非線性光學(xué)響應(yīng)。

主要發(fā)現(xiàn)

研究中最引人注目的觀察之一是費米極化子共振在激光激發(fā)下發(fā)生了約10 meV的藍(lán)移。這一藍(lán)移表明材料的能量狀態(tài)發(fā)生了顯著變化，歸因于費米極化子的形成。這一現(xiàn)象突顯了電荷載流子與激子在原子薄半導(dǎo)體中的強相互作用。

此外，研究人員發(fā)現(xiàn)了電子摻雜和空穴摻雜區(qū)域之間光學(xué)非線性顯著不對稱性。這一不對稱性揭示了電荷載流子的性質(zhì)如何從根本上改變材料的光學(xué)性質(zhì)。通過外部電場的調(diào)節(jié)，這種可調(diào)性提供了一種工程原子薄半導(dǎo)體光學(xué)響應(yīng)的多樣化方法。