在量子力學(xué)中，有一個(gè)很重要的概念叫做量子相干，它是指一個(gè)量子系統(tǒng)可以處于兩個(gè)或多個(gè)可能的狀態(tài)的疊加。這種疊加狀態(tài)可以產(chǎn)生一些非常奇妙的現(xiàn)象，比如干涉、量子計(jì)算等。你可以把量子相干想象成一枚硬幣，它既不是正面也不是反面，而是兩者的混合，只有當(dāng)你去觀察它時(shí)，它才會(huì)“坍縮”成一個(gè)確定的結(jié)果。

但是，量子相干并不是永恒的，它會(huì)隨著時(shí)間的流逝而逐漸消失，這個(gè)過(guò)程叫做量子退相干。量子退相干是由于量子系統(tǒng)與周?chē)h(huán)境的相互作用而引起的，它會(huì)破壞量子系統(tǒng)的純度和信息。你可以把量子退相干想象成一枚硬幣，它在空氣中旋轉(zhuǎn)時(shí)，會(huì)受到空氣分子的碰撞，從而改變它的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)，最終停下來(lái)并顯示出一個(gè)確定的結(jié)果。

量子退相干是量子力學(xué)中一個(gè)非常重要的問(wèn)題，它限制了量子技術(shù)的發(fā)展，也阻礙了我們對(duì)量子現(xiàn)象的理解。因此，我們需要找出量子退相干的原因和機(jī)制，以及如何控制和減少它的影響。這就是今天要分享的論文的主要內(nèi)容，它提出了一種方法，可以用來(lái)分析和量化分子中的電子退相干路徑，即導(dǎo)致電子相干喪失的不同因素。

方法

這篇論文的方法是基于共振拉曼光譜，這是一種可以測(cè)量分子中的振動(dòng)模式的光譜技術(shù)。當(dāng)一束激光照射到一個(gè)分子時(shí)，它會(huì)被分子吸收或散射，從而改變它的頻率和強(qiáng)度。這些變化反映了分子中的電子和核的運(yùn)動(dòng)，也就是分子的振動(dòng)模式。通過(guò)分析這些振動(dòng)模式，我們可以得到分子的光譜密度，它是一個(gè)描述分子與光的相互作用強(qiáng)度的函數(shù)。

光譜密度不僅可以告訴我們分子的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，還可以告訴我們分子的退相干速率，它是一個(gè)描述分子的相干喪失速度的函數(shù)。退相干速率決定了分子的相干時(shí)間。相干時(shí)間越長(zhǎng)，分子的量子行為就越明顯，相干時(shí)間越短，分子的量子行為就越模糊。

這篇論文的創(chuàng)新之處在于，它不僅可以從光譜密度中提取出退相干速率，還可以將退相干速率分解為不同的退相干路徑，即導(dǎo)致退相干的不同因素。這些因素包括分子內(nèi)部的振動(dòng)模式，以及分子與溶劑的相互作用。通過(guò)分析這些退相干路徑，我們可以找出哪些因素對(duì)退相干的貢獻(xiàn)最大，以及如何通過(guò)改變分子的結(jié)構(gòu)或環(huán)境來(lái)調(diào)節(jié)退相干。

結(jié)果

這篇論文的結(jié)果是基于一種常見(jiàn)的分子，即胸腺嘧啶，它是DNA中的一個(gè)堿基，也是生命的基本組成部分。作者用共振拉曼光譜測(cè)量了胸腺嘧啶及其衍生物在水中的光譜密度，并從中提取出了退相干速率和退相干路徑。他們發(fā)現(xiàn)，胸腺嘧啶的電子相干在大約30飛秒內(nèi)就會(huì)消失，這是一個(gè)非常短的時(shí)間。他們還發(fā)現(xiàn)，導(dǎo)致退相干的主要因素是分子內(nèi)部的振動(dòng)模式，尤其是與電子躍遷相關(guān)的振動(dòng)模式，而分子與溶劑的相互作用則對(duì)退相干的影響較小。

此外，他們還發(fā)現(xiàn)，通過(guò)改變胸腺嘧啶的結(jié)構(gòu)，比如添加或刪除某些原子或基團(tuán)，可以顯著地改變退相干速率和退相干路徑。例如，當(dāng)胸腺嘧啶的環(huán)上有一個(gè)氫原子與水形成氫鍵時(shí)，退相干速率就會(huì)增加，而當(dāng)胸腺嘧啶的環(huán)上有一個(gè)甲基取代氫原子時(shí)，退相干速率就會(huì)減少。這些結(jié)果說(shuō)明，分子的結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)對(duì)退相干有著重要的影響，也為我們提供了一種調(diào)節(jié)退相干的可能途徑。